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基于三維樹皮狀氮摻雜碳構建超薄金屬硼酸鹽納米網及其電催化研究
2019-07-24 11:06:13 | 【 【打印】【關閉】

  General Synthesis of Ultrathin Metal Borate Nanomeshes Enabled by 3D Bark-Like N-Doped Carbon for Electrocatalysis 

  Qi Hu, Guomin Li, Zhen Han, Ziyu Wang, Xiaowan Huang, Xiaoyan Chai, Qianling Zhang, Jianhong Liu, Chuanxin He*

  DOI: 10.1002/aenm.201901130

  Ultrathin nanomeshes perfectly inherit the integrated advantages of ultrathin 2D materials and porous nanostructures, which have shown their great application potential in catalysis and electronic devices. Here, the general synthesis of ultrathin metal borate (i.e., Co-Bi, Ni-Bi, and Fe-Bi) nanomeshes is reported by capitalizing on 3D bark-like N-doped carbon (denoted BNC) as nanoreactors. Indeed, this strategy is straightforward, only comprising a one-step reaction between metal cations and sodium borohydride without using templates. Impressively, the water splitting device constructed by Co-Bi based nanomeshes can enable a current density of 10 mA cm?2 at a small cell voltage of 1.53 V.

  在過去的十年,構建二維過渡金屬納米片已經成為制備高效電催化材料的有效手段。尤其是僅有原子厚度的超薄納米片具備較大的比表面積、較高的表面/體積比,使得表面原子達到最大的暴露。因此,超薄的納米片在氧析出反應中普遍具有優異的電催化活性。但是,超薄納米片的橫向質量擴散能力較差,使得其活性難以進一步提高。與之形成鮮明對比的是,超薄的納米網狀材料不僅完美地繼承了超薄納米片的優勢,而且具備規則的多孔結構,可以極大地促進電催化過程中的傳質,從而提高納米片狀材料的電催化活性。但是,大多數的過渡金屬納米網材料都是使用硬模板的方法合成,其制備過程比較繁瑣。因此,開發簡單、有效的方法來合成超薄的過渡金屬納米網并進一步研究其在電催化反應中的獨特優勢,是十分有意義的。

  最近,深圳大學化學與環境工程學院何傳新教授課題組介紹了一種利用三維樹皮狀氮摻雜碳為納米反應器來合成超薄金屬硼酸鹽納米網的通用方法,并將所制備的金屬納米網用于完全電解水,研究了超薄納米網在電催化反應中的獨特優勢。 

  通過使用三維樹皮狀氮摻雜碳為納米反應器,本文開發了一種簡單且通用的方法來一步合成一系列的超薄金屬硼酸鹽(如Co-Bi, Ni-Bi, and Fe-Bi)納米網。相比較傳統制備繁瑣、操作復雜的缺點,該方法制備時不需要使用任何的模板,只包含一步的金屬陽離子與硼氫化鈉的反應,極大地簡化了制備過程。作為納米反應器,以荔枝外果皮為原料所制備的樹皮狀氮摻雜碳具有以下明顯的優勢:低成本、樹皮狀斷裂的紋理、三維多孔的納米結構(比表面積為1915.5 m2g-1),電負性的界面(zeta電位:-43mV)和超親水性的表面。這些優勢使得該納米反應器能夠強有力地吸附金屬陽離子,從而有效地控制二維納米網的生成。所制備的超薄Co-Bi納米網(厚度僅為2 nm)在氧析出反應中展現出了優異的電催化活性,電流密度為10 mA cm-2的過電勢僅為286 mV,遠低于商業RuO2和其它非金屬催化劑所需要的過電勢。這可以歸因為以下幾點的協同作用:多孔結構暴露出更多的活性位點,Co-Bi與氮摻雜碳之間的電子轉移提高Co-Bi的本征活性,Co-Bi與氮摻雜碳之間的異質界面加快電催化過程中的電荷傳遞。在Co-Bi納米網中摻雜少量的Ru(≈1.1 wt%)之后,所制備的Ru-Co-Bi納米網具備優異的氫析出活性。更為重要的是,以Co-Bi和Ru-Co-Bi分別為陽極和陰極所構建的完全電解水裝置,達到電流密度為10 mA cm-2的電解電壓僅為1.53 V,遠低于貴金屬RuO2//Pt/C電解池所需要的電壓(1.61 V)。本文所展示的超薄金屬納米網的設計概念和合成方法簡單、有效,十分有望擴展到其它一系列的金屬納米網狀材料的合成。相關論文以題為“General Synthesis of Ultrathin Metal Borate Nanomeshes Enabled by 3D Bark‐Like N‐Doped Carbon for Electrocatalysis”發表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201901130)上,并被選為封面論文。 

  文章來源:MaterialsViews中國

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